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-華東理工大學乙炔選擇性加氫催化劑設(shè)計獲新進展
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乙烯工業(yè)是石油化工產(chǎn)業(yè)的核心，乙炔選擇性加氫是石腦油裂解制備聚合級乙烯的關(guān)鍵技術(shù)之一。近日，華東理工大學化工學院、化學工程聯(lián)合國家重點實驗室催化反應(yīng)工程團隊教授段學志、博士曹約強等在乙炔選擇性加氫Pd催化劑次表面結(jié)構(gòu)調(diào)控和Ni催化劑活性位點設(shè)計方面取得了重要研究進展，相關(guān)成果分別發(fā)表于中國工程院院刊《工程》和《德國應(yīng)用化學》。
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針對這一反應(yīng)，研究人員從金屬催化劑次表面結(jié)構(gòu)調(diào)控入手，采用XAS、原位XRD、程序升溫技術(shù)和DFT計算相結(jié)合的研究方法，發(fā)現(xiàn)了以納米炭材料為載體制備的Pd催化劑次表面存在C原子。該次表面C原子能顯著抑制Pd催化劑次表面氫物種的生成、促進目標產(chǎn)物乙烯的脫附，顯著提高乙烯選擇性。通過向炭載體中引入石墨氮物種，能進一步調(diào)變Pd活性位點電子結(jié)構(gòu)，將乙烯選擇性進一步提高約30%。此外，催化劑次表面結(jié)構(gòu)調(diào)控策略也被應(yīng)用于不飽和醛選擇性加氫催化劑設(shè)計及調(diào)控，即通過在Cu催化劑次表面引入Pt物種，創(chuàng)制了高活性和高選擇性CuPtx單原子合金加氫催化劑。
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同時，研究人員從金屬催化劑活性位點設(shè)計入手，創(chuàng)新提出通過構(gòu)筑結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、長程有序Ni-Ga金屬間化合物實現(xiàn)Ni活性位點原子級精準調(diào)控策略。理論計算結(jié)果表明：相比于Ni和Ni5Ga3催化劑，NiGa催化劑中Ni活性位點被Ga完全隔離，使得乙炔和乙烯分子以π鍵模式擇優(yōu)吸附，表現(xiàn)出顯著提高的乙烯選擇性?；趯訝铍p金屬氫氧化物（LDHs）層板陽離子的可調(diào)性，實現(xiàn)了粒徑相似Ni、Ni5Ga3和NiGa納米催化劑的可控制備，并結(jié)合球差電子顯微鏡和XAS等表征技術(shù)，發(fā)現(xiàn)NiGa金屬間化合物催化劑中Ni活性位點處于完全孤立的狀態(tài)，且乙炔和乙烯分子通過π鍵構(gòu)型吸附。
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性能考評結(jié)果表明，Ni位點完全隔離的NiGa催化劑乙烯選擇性顯著高于對比催化劑，證實了理論預測的結(jié)果。
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乙烯工業(yè)是石油化工產(chǎn)業(yè)的核心，乙炔選擇性加氫是石腦油裂解制備聚合級乙烯的關(guān)鍵技術(shù)之一。近日，華東理工大學化工學院、化學工程聯(lián)合國家重點實驗室催化反應(yīng)工程團隊教授段學志、博士曹約強等在乙炔選擇性加氫Pd催化劑次表面結(jié)構(gòu)調(diào)控和Ni催化劑活性位點設(shè)計方面取得了重要研究進展，相關(guān)成果分別發(fā)表于中國工程院院刊《工程》和《德國應(yīng)用化學》。
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針對這一反應(yīng)，研究人員從金屬催化劑次表面結(jié)構(gòu)調(diào)控入手，采用XAS、原位XRD、程序升溫技術(shù)和DFT計算相結(jié)合的研究方法，發(fā)現(xiàn)了以納米炭材料為載體制備的Pd催化劑次表面存在C原子。該次表面C原子能顯著抑制Pd催化劑次表面氫物種的生成、促進目標產(chǎn)物乙烯的脫附，顯著提高乙烯選擇性。通過向炭載體中引入石墨氮物種，能進一步調(diào)變Pd活性位點電子結(jié)構(gòu)，將乙烯選擇性進一步提高約30%。此外，催化劑次表面結(jié)構(gòu)調(diào)控策略也被應(yīng)用于不飽和醛選擇性加氫催化劑設(shè)計及調(diào)控，即通過在Cu催化劑次表面引入Pt物種，創(chuàng)制了高活性和高選擇性CuPtx單原子合金加氫催化劑。
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同時，研究人員從金屬催化劑活性位點設(shè)計入手，創(chuàng)新提出通過構(gòu)筑結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、長程有序Ni-Ga金屬間化合物實現(xiàn)Ni活性位點原子級精準調(diào)控策略。理論計算結(jié)果表明：相比于Ni和Ni5Ga3催化劑，NiGa催化劑中Ni活性位點被Ga完全隔離，使得乙炔和乙烯分子以π鍵模式擇優(yōu)吸附，表現(xiàn)出顯著提高的乙烯選擇性?；趯訝铍p金屬氫氧化物（LDHs）層板陽離子的可調(diào)性，實現(xiàn)了粒徑相似Ni、Ni5Ga3和NiGa納米催化劑的可控制備，并結(jié)合球差電子顯微鏡和XAS等表征技術(shù)，發(fā)現(xiàn)NiGa金屬間化合物催化劑中Ni活性位點處于完全孤立的狀態(tài)，且乙炔和乙烯分子通過π鍵構(gòu)型吸附。
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性能考評結(jié)果表明，Ni位點完全隔離的NiGa催化劑乙烯選擇性顯著高于對比催化劑，證實了理論預測的結(jié)果。
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聽說，打賞我的人最后都找到了真愛。
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